Sinds de negentiende eeuw verzamelt de Erfgoedbibliotheek Belgische Franstalige letterkunde. Hieronder valt de Franstalige literatuur die in Wallonië geschreven wordt, met uitzondering van de regionale literatuur in het Waals. Het literaire werk van Vlaamse auteurs die in het Frans gepubliceerd hebben, wordt in alle mogelijke varianten verzameld, zoals gewijzigde edities, vertalingen en bibliofiele uitgaven.
Als geboortedatum van de Franstalige letteren in België geldt 1867, het jaar waarin La légende d'Ulenspiegel van Charles de Coster verscheen. Diverse Franstalige Vlamingen, zoals Jan Baetens, André Baillon, Georges Eekhoud, Max Elskamp, Marie Gevers, Maurice Maeterlinck, Paul Neuhuys, Jean Ray, Georges Rodenbach, Guy Vaes en Émile Verhaeren bepalen sindsdien mee de Franstalige Belgische letterkunde.
Toen op 28 maart 1936 de grondig verbouwde Stadsbibliotheek heropende, werd tegelijkertijd het Georges Eekhoudkabinet ingehuldigd: “Het voormalig kabinet van de stadsbibliothecaris [Frans Gittens] werd veranderd in een klein letterkundig museum dat de benaming Eekhoud-kabinet gekregen heeft […] bestemd om boeken, handschriften, portretten en rariteiten van Franschschrijvende Antwerpenaars en Groot-Antwerpenaars te verenigen…” . De collectie is ondertussen verplaatst en het kabinet – waarvan enkel nog de naam en een portret naar Georges Eekhoud verwijzen – is omgevormd tot een vergaderzaal. De persoonlijke bibliotheek van Georges Eekhoud blijft wel één van de belangrijkste schrijversbibliotheken in de collectie.
De Erfgoedbibliotheek bezit ook literaire handschriften van Franstalige Vlamingen, onder meer van Georges Eekhoud, Eugène Baie, Horace van Offel, Alfred Goemaere, Gaspard de Cort, Marie du Vivier en Georges Vaxelaire. Het Letterenhuis focuste bij haar oprichting enkel op manuscripten van Nederlandstalige Vlaamse auteurs. Ondertussen is het verzamelgebied verruimd en onlangs werden enkele Franstalige manuscripten van Neel Doff overgedragen aan het Letterenhuis.